稀土掺杂钨酸钙多晶粉的制备及其上装换性能研究-稀土离子简介

Ho³⁺离子的外层电子构型为⁴f₁₀，可用于上转换发光，但其首次发光是在Yb³⁺离子的敏化作用下。早在1971年， Johnson等人用960nm激光器对BaY₂F₈：Yb³⁺，Ho³⁺玻璃进行激发，在670nm和551.5nm处出现明显发射峰。研究发现Ho³⁺离子的⁵S₂、⁵F₄、⁵I₈和⁵I₇等能级跃迁能产生不同发射峰。Ho³⁺离子的外层有10个电子（⁴f₁₀），因此有多种不同的跃迁方式，其中波长为545nm的绿光发射源于⁵S₂,⁵F₄到⁵I₈能级跃迁，波长为659nm的红光发射源于⁵F₅至⁵I₈能级跃迁。Yb³⁺离子对Ho³⁺离子敏化效率高，使Ho³⁺离子吸收能量发生电子能级跃迁。在Ho³⁺离子掺杂的系统中，上转换发光强度一般与Ho³⁺离子浓度有关，而且在高浓度掺杂情况下一般会出现浓度猝灭效应。Ho³⁺离子浓度过高会将能量反向转移到Yb³⁺离子，这个过程对上转换十分不利。因此，本实验采用Ho³⁺离子进行上转换绿光和红光发射，通过改变Ho³⁺、Yb³⁺浓度比例调节上转换绿光和红光发光强度。 

Tm³⁺离子的价电子构型⁴f₁₂，,也可用于上转换发光。Tm³⁺离子在不同基质材料中均能产生上转换效应，如玻璃、晶体等。Tm³⁺离子可以单独掺杂上转换基质材料，利用特定波长的激发光源，通过激发态吸收或者光子雪崩等上转换机理实现上转换发光。Tm3+离子同样可以和敏化剂Yb³⁺离子共同掺杂，通过Yb³⁺对Tm³⁺离子的能量转移，可以使Tm³⁺离子的上转换发光效率提高。如在LiYF₄ ：Yb³⁺/Tm³⁺晶体中，在780nm光源激发下，可以形成Yb³⁺和Tm³⁺离子两光子连续能量传递过程，自由电子最终跃迁到¹G₄能级，在475nm处产生上转换蓝光发射。因此，本实验采用Tm³⁺离子实现上转换蓝光发射。 

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稀土掺杂钨酸钙多晶粉的制备及其上装换性能研究-稀土离子简介：

近年来，稀土元素在许多领域被化学家们广泛研究，但并没有严格的定义。广义的稀土元素是指一类化学性质比较相似的元素，即镧系元素和钪、钇，总共17个元素。三价稀土元素被广泛应用于上转换发光。激活离子可以单独掺杂上转换基质材料，也可以与敏化离子共同作用进行掺杂。在单掺材料中，主要利用稀土离子直接吸收泵浦能量发生能级跃迁而发光，由于稀土离子不易直接吸收红外能量，因此这类材料的上转换效率较低。如果提高掺杂离子的浓度发光强度会有所改变，浓度过大会发生荧光猝灭，即上转换发光强度急剧下降。人们对上转换荧光猝灭现象进行了较多的研究，不断寻求解决办法。为了使能量传递效率提高，往往掺杂敏化离子进行能量传递。通常掺杂的敏化离子浓度较高，如Yb³⁺，其²F_7/2→ ²F_5/2跃迁吸收大量能量，对950~1000nm激光提供的能量吸收效率较高。Yb³⁺离子的激发态比激活离子Er³⁺、Ho³⁺、Tm³⁺的激发亚稳态高，能有效地将能量传递给这些激活离子，进行两光子或多光子连续能量传递，从而使激活离子发生能级跃迁，发射特定波长的光，上转换发光效率提高。Yb³⁺离子的掺杂浓度通常比激活离子浓度高，有利于离子之间的交叉弛豫，从而提高能量传递效率。因此， 敏化剂Yb³⁺离子可以提高能量传递效率，上转换敏化可以作为上转换发光的增强机制。 

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稀土掺杂钨酸钙多晶粉的制备及其上装换性能研究-钨酸盐晶体能带理论

钨酸盐在没有稀土离子掺杂的情况下能自发光，与其能带结构有关，主要是由WO₄^2-离子中W⁶⁺和O_2-能级之间跃迁产生的。能级跃迁方式如图1-2所示。

由图中可以看出，激发态能级E2和E3向基态能级E1跃迁（分别对应A和B过程）；同时此过程可逆，基态能级E1向激发态能级E2和E3跃迁（分别对应C和D）。研究发现，钨酸盐的自发光现象是由B过程产生的，即E2能级向E1能级跃迁发光。

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钨酸钙晶体结构 

钨酸钙晶体为体心四方结构，图1-1为其晶体结构模型。由图中可以看出，晶胞中心为W⁶⁺，分别与四个O^2-相连，通过配位形成四面体结构。同时Ca²⁺离子与周围的八个O^2-连接，通过配位形成四面体晶胞。这些晶胞是构成钨酸钙体心四方结构的基本单元。

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