上轉換溫度特性的分析根據發射光譜可知,Tm³⁺的³F₂與³F₃能級間距較小,理論上基於螢光強度比的方法利用689和705nm紅色上轉換螢光可實現溫度測量.為了瞭解有關光學溫度感測器的特性,我們研究了980nm二極體雷射器抽運下,在313—773K溫度範圍內下來自Tm³⁺/Yb³⁺共摻CaWO₄樣品中Tm³⁺的兩個鄰近紅色發光帶隨溫度變化的螢光譜,如圖6所示,相應鐳射功率為330mW.從圖中很明顯地觀察到,隨著溫度的升高,螢光強度大幅度增強,但是發射峰的位置並沒有改變.相比較313K溫度下的689和705nm的螢光強度,773K溫度測得的螢光強度分別增強了14和12倍.這是因為當樣品溫度升高時,低能級³H₄上的Tm³⁺借助於熱激發躍遷至高能級³F_2,3,使能級³F_2,3上的粒子數增加,即導致了I689和I705增強.並且由於溫度的升高,低能級3F3上的Tm3+熱布居到高能級³F₂,從而使689與705nm處的螢光強度比隨著溫度的升高是增加的.因此,³F₂與³F₃這兩個熱耦合能級對可以被用在利用螢光強度比技術的光學測溫裝置中,實現非接觸式的溫度測量.



 

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為了進一步說明Tm³⁺,Yb³⁺共摻CaWO₄中的能量傳遞和上轉換發光機制,圖5給出了Tm³⁺,Yb³⁺的能級結構.由於Yb³⁺對980nm的鐳射有強烈吸收,所以當Yb³⁺與Tm³⁺共摻時,Yb³⁺可以將能量傳遞給Tm³⁺,起到敏化劑的作用,從而增強Tm³⁺的上轉換發光.具體的上轉換過程如下:在980nm雷射器的抽運下,首先Yb³⁺吸收一個980nm的光子發生²F_7/2→²F_5/2的躍遷,處於激發態的Yb³⁺將能量轉移給基態Tm³⁺的³H₆能級使其躍遷至³H₅能級.由於Yb³⁺的²F_5/2能級和Tm³⁺的³H₅能級能量並不完全匹配,所以Yb³⁺向Tm³⁺的能量傳遞過程需要在聲子的輔助下完成.處於³H₅能級的Tm³⁺非輻射弛豫到³F₄能級,而在³F₄能級的Tm³⁺可以繼續從Yb³⁺獲得能量躍遷至更高的³F_2,3,這時³F_2,3上的離子一部分完成³F₂→³H₆和³F₃→³H₆躍遷,發出689和705nm的紅光,此為2光子吸收過程.另一部分³F_2,3上的Tm³⁺也可以非輻射弛豫到低的能級³H₄.此外在³H₄能級的Tm³⁺也能繼續從Yb³⁺獲得能量從而被激發到更高的¹G₄能級,這樣通過吸收3個光子後¹G₄→³H₆藍色躍遷(477nm)和¹G₄→³F₄紅色躍遷(749nm)就產生了.但是對於689和705nm的紅光,根據雙對數曲線擬合得到的2.42和2.38,我們認為這部分的上轉換機制應該來自兩部分,一部分是前面所說的兩光子過程,而另外一部分為3光子過程,即通過3次能量傳遞躍遷到¹G₄上的離子非輻射弛豫到³F_2,3能級,完成³F₂→³H₆和³F₃→³H₆的躍遷.



 

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Tm3+,Yb3+共摻鎢酸鈣發光強度與抽運動率的雙對數曲線分析。



為了更好地瞭解Tm³⁺的上轉換機制,我們對Tm³⁺的藍光和紅光波段的上轉換發射強度與雷射器的激發功率之間的關係進行了研究.在非飽和狀態下,某激發態能級向低能級躍遷產生的螢光強度I與抽運功率P滿足下列關係式:I∝Pn,I是螢光強度,P是抽運鐳射功率,n為每發射一個可見光子所吸收的激發光子的數目,∝表示正比於.樣品的雙對數lgI-lgP曲線如圖4所示.從圖中可以看出,擬合得出的n值分別為2.83,2.78,2.42,2.38.表明樣品的上轉換藍光和紅光4個發射帶的產生是基於3光子和雙光子的吸收過程.

 

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